Tegels zijn eeuwenlang gemaakt als decoratief en praktisch bouwmateriaal, dat niet zelden hergebruikt werd. Aan het eind van de negentiende en begin van de twintigste eeuw ontstaat belangstelling van verzamelaars met interesse voor de ontwikkeling van het decoratieve ornament. Door renovaties van oude stadskernen in de vroege twintigste eeuw komen grote hoeveelheden antieke wandtegels vrij. Enkele belangrijke vroege verzamelingen zijn opgebouwd door architecten, tekenaars en aannemers.

De Arnhemse architect G. Feenstra (1890-1985) merkt begin jaren 1950 tijdens een restauratie dat veel oude wandtegels worden geëxporteerd. Hij besluit daarom een historisch representatieve verzameling op te bouwen. In 1961 opent hij zijn museum in enkele zalen bij zijn zelf ontworpen woning ‘It noflik Sté' in Otterlo. Na enkele uitbreidingen worden collectie en gebouw in 1967 ondergebracht in de Stichting Nederlands Tegelmuseum. Feenstra's collectie heeft, meer dan oudere verzamelingen, oog voor tegels en tableaus uit de achttiende en negentiende eeuw. Daarnaast verzamelt hij tegels van eigentijdse keramisten.

Een tijdgenoot van Feenstra is de tekenleraar Jan Dingeman Korf (1906-1982) die als eerste een systematische indeling voor onderwerpen op tegels opstelt. Zijn publicaties over tegels en majolica zijn vele malen herdrukt en vormen een gids voor meerdere generaties verzamelaars. De collectie die Dingeman Korf bijeenbrengt is sinds 1998 in langdurig bruikleen bij het Nederlands Tegelmuseum.
In 1999 krijgt het museum een legaat van verzamelaar Hans E. Muller (voormalig taxateur bij Christie's), in 2004 gevolgd door de ‘in stilte verzamelde' tegelcollectie van mevrouw M.F.M. Manschot-van der Meij (1912-2004), waaronder veel zeer zeldzame voorbeelden.

De collectie is vanaf de jaren 1970 aanzienlijk uitgebreid met voorbeelden uit de periode 1890-1940 (de Nieuwe Kunst), waarin nieuwe industriële technieken en grootschalige toepassingen tot een nieuwe bloeiperiode voor de Nederlandse tegelindustrie leidden. Veel belangrijke gebouwen uit die periode werden binnen enkele generaties alweer afgebroken of verbouwd, en de toepassing van architecturale ornamenten was uit de mode was geraakt. Voorbeelden zijn het belangrijke huis Kareol in Aerdenhout, met tegeltableaus van Max Laeuger (gebouwd in 1906-08, afgebroken in 1980) en de kerk De Liefde te Amsterdam, met tableaus naar ontwerp van Pierre Cuypers (gebouwd in 1882, afgebroken in 1990).