De fotografische carrière van Aart Klein begon in 1930 bij fotopersbureau Polygoon. Hoewel hij startte als administratieve kracht, begon hij ook zelf te fotograferen. In de negen jaar die Klein bij Polygoon werkte, ontwikkelde hij zich tot één van de belangrijkste fotografen bij het persbureau. Het negatiefmateriaal uit deze periode is helaas verloren gegaan. Tijdens de Duitse bezetting had Klein verschillende baantjes als fotograaf. In 1943 werd hij als dwangarbeider naar Duitsland gestuurd, waar hij ook als fotograaf werkte. Na een jaar kreeg hij verlof en terug in Nederland dook hij onder. Tijdens het laatste bezettingsjaar maakte Klein foto’s voor het verzet, die naar Engeland werden gestuurd.

Na de bevrijding richtte hij met Maria Austria, Henk Jonker en Wim Zilver Rupe het fotografencollectief Particam op, dat zich specialiseerde in ballet, theater en cabaret. Hun monopoliepositie op dit gebied was gedeeltelijk te danken aan de methode die Aart Klein met Maria Austria ontwikkelde om langzame films gevoeliger te maken zodat tijdens voorstellingen geen flitslicht hoefde te worden gebruikt.

In 1956 trok Klein zich terug uit Particam en ging hij verder als zelfstandig fotograaf. Hij werkte vanaf die tijd regelmatig voor het Algemeen Handelsblad en maakte in opdracht een groot aantal fotoboeken.

Infrastructuur, verstedelijking, water en het landschap vormen een rode draad in het oeuvre van Aart Klein. In 1999 verklaarde hij in een interview zijn fascinatie hiervoor: 'Ik ben toch opgegroeid met het "herrijzend Nederland"-idee. De industrie, de Deltawerken en de havens, dat zijn toch de onderwerpen waar ik me sterk toe aangetrokken voel.' In tegenstelling tot veel fotografen van zijn generatie speelde de mens in het werk van Aart Klein een ondergeschikte rol en ontwikkelde hij een geheel eigen visie op de landschapsfotografie.

Aart Klein heeft zelf eens gezegd: ‘Mijn fotografie heet zwart-wit fotografie, maar eigenlijk is het precies andersom; wit op zwart. Want doe je niets dan krijg je een zwart beeld. Pas als je de sluiter opent dan gebeurt er wat: dan teken je met wit.’ De grote zwart/wit contrasten vonden hun oorsprong in de periode dat Aart Klein deel uitmaakte van het fotografen collectief Particam. Samen met Maria Austria bedacht hij een methode om zonder flitslicht theaterfoto's te kunnen maken. Deze negatieven werden in sterk verwarmde ontwikkelaar opgewaardeerd en kregen dientengevolge sterke zwart/wit contrasten. Een belangrijk deel van het artistieke proces vond plaats tijdens het afdrukken van het negatief. Aart Klein bepaalde in de donkere kamer nauwkeurig de gewenste uitsnede van het beeld.

Zijn vaak als grafisch getypeerde werkwijze vond hij zelf 'een wat oppervlakkige typering die voorbij gaat aan de inhoud'. Aart Klein was net als vele andere maatschappelijk geëngageerde fotografen lid van de vakgroep fotografie binnen de Gebonden Kunsten federatie (GKf) en medeoprichter van de Nederlandse Vereniging van Fotojournalisten. Hoewel zijn werk wordt geassocieerd met de 'subjectieve fotografie', vormde deze stroming meer een bevestiging van waar hij al mee bezig was, dan een inspiratiebron. Hij sloot zich nooit aan bij de meer esthetisch gerichte Nederlandse Fotografen Kunstkring.

In 1986 organiseerde De Beyerd te Breda een overzichtstentoonstelling, waarbij een doos met twee portfolio’s van het werk van Aart Klein verscheen. In 1982 kreeg Klein de Capi-Lux Alblas Prijs en in 1996 werd hij door het Fonds voor Beeldende Kunsten Vormgeving en Bouwkunst onderscheiden met de oeuvreprijs voor de fotografie.